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1892年，孙中山在香港西医书院毕业后，带着陈粹芬在澳门以行医为名，宣传革命。之后又结识了查理宋等人，不断整理政治主张，希望上书李鸿章进行改革，但失败而返。
为了“实行反清复汉之义举”，孙中山于1894年10月赴檀香山向旧日亲友筹募革命经费，不久在那里成立了中国资产阶级民主革命派的第一个政治团体——兴中会。同年3月，香港兴中会总机关决定10月26日（重阳节）在广州起义。陈粹芬也帮忙藏匿武器弹药。
这次起义因为有人告密而败露。清政府出重金缉拿孙中山。孙中山当机立断，匆匆收拾行装，立即深夜化装逃出广州。临行前，孙中山派人送信到香山家乡，叫原配卢慕贞夫人带着独子孙科等速到澳门避难。次日，陈粹芬护卫着孙中山前往澳门探望了孙家老幼，再前往香港，之后亡命日本。后来孙中山经美国赴英国，陈粹芬则留在日本。
孙中山在英国时被清政府的密探发现，囚禁了起来，准备引渡回国。幸好有同情孙中山的国际友人向媒体出面说明情况。1897年，在国际媒体的重重压力下，孙中山幸得自由，再回到日本，和陈粹芬一起继续从事反清革命活动（那时宋庆龄才刚刚出生呢）。
这时的陈粹芬常常替革命同志洗衣做饭，传递革命密函，掩护革命同志，甚至从事运送军火等危险的地下工作。她嗓门大，举止都有点男孩子气，都却总是自称是“煮饭婆”。流亡日本的革命人士，例如，胡汉民、戴季陶、陈其美、黄兴、蔡锷等人都很喜欢她，人人都亲热地唤她“四姑”。曾追随孙中山到南洋参加革命担任英文秘书的池亨吉在1908年所写的《支那革命实见记》中写道：“陈粹芬工作非常忙碌，性格刚强，颇有‘女中丈夫’的气概。”
此时的卢慕贞带着婆婆和两个女儿孙娫、孙婉，到香港九龙与孙中山的大哥孙眉一起居住。陈粹芬就常被误认作孙中山的原配。
1906年，陈粹芬随孙中山一起住在新加坡槟榔屿的晚晴园，并在这里策划了多次革命。不久后，卢慕贞和女儿也住到了槟榔屿。卢慕贞和陈粹芬以姐妹相称，十分亲热。1911年10月，武昌起义爆发，各省纷纷响应独立。孙中山从美国回国，同年12月14日在槟榔屿与卢慕贞、陈粹芬及女儿孙娫、孙婉相见后，于25日抵上海。次年1月1日，孙中山在南京就任中华民国临时大总统。
1912年2月，卢慕贞和两个女儿到南京同孙中山团聚，重新以孙中山夫人的身份和公众见面。而陈粹芬则低调回到广州。她从来都不责备孙中山，反而说自己“知识有限，自愿离开”。
孙家人都承认陈粹芬是孙家的一员。孙中山的哥哥孙眉特意在澳门给她买了套房子，将她视作家庭成员之一。因为她和孙中山没有生育，便在南洋领养了一个女儿起名孙容（后改名苏仲英。后来，孙容和孙眉的次孙孙乾相爱，两人赴意大利结婚，有情人终成眷属）。
查理宋讲起八卦来也是十分兴奋，不时地感慨：“孙先生的个人魅力真是无穷，怎么每个女人都对他死心塌地，毫无怨言呢？”
宋庆龄听到这里，默默不语，脸上闷着一层红晕，像是闷着一肚子的话说不出来。宋查理没有察觉女儿的异状，兴致勃勃地说：“还有呢，卢慕贞和陈粹芬这还不算什么，孙先生在日本，还有一位秘密的情人呢。”
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